Ну, "самую-самую" у Роллингов трудно выделить, их наследие слишком богатое
А отдельных моментов можно найти множество. Во-первых, благодаря Брайану "нестандартных" инструментов было перепробовано множество -- ситар, дульцимер, маримба и др. (надеюсь, не нужно перечислять, в каких песнях они звучали). Много необычных музыкальных находок на Сатанике -- у меня не хватит времени, чтобы разобрать все подробности этого альбома... Отдельно я бы выделил 19th Nervous Breakdown -- пожалуй, первая не только у Роллингов, но и вообще в музыке песня, в которой звучат две равноправные гитары, играющие каждая свой рифф (впоследствии именно из этого вырасла знаменитая роллинговская "перекличка" гитар). С точки зрения звукозаписи любопытна Street Fighting Man -- полностью акустическая вещь, звучащая как электрическая. В ней и в Jumpin' Jack Flash была использована акустическая гитара с засунутым в неё микрофоном, звук которого усиливался бытовым кассетным магнитофоном Phillips, что и дало этот необычный звук. Ну, и так далее и тому подобное...
Хотя я вряд ли бы выделил у них какую-либо песню с необычной, новаторской структурой: всё-таки подавляющее большинство роллинговских песен -- это блюз в той или иной его интерпретации. Ну, разве что вальсирующую Dear Doctor можно упомянуть... Но, с другой стороны, вплоть до 80-х всё творчество Роллингов в той или иной степени было новаторским, особенно их "экскурсы" в другие стили -- самба, рэгги, панк, диско и др.: в результате получались не самба, не рэгги, не панк, не диско, а именно вот такой типичный только для них конгломерат...
Лишний показатель -- это то, что так и не появилось более или менее известной группы, которая была бы клоном Роллингов. Их "упорядоченный музыкальный бардак" неподражаем. Есть примеры отдельных песен, в той или иной степени чем-то напоминающих роллинговские, но нет группы "играющей в стиле Роллингов". Для сравнения, при всём моём уважении к Deep Purple, найденный ими стиль с основой на европейской симфонической музыке стали эксплуатировать металлисты; при всём моём уважении к Led Zeppelin -- имитировать их блюзово-блюайзовый саунд довольно удачно удавалось Киндом Кам и ещё, если правильно помню, Синдерелле; аналогичные примеры можно привести и для многих других групп. Исключения скорее подтверждают правило: например, вряд ли можно найти клон Jethro Tull, но музыка Талла в основном базируется на виртуозной флейте Андерсона, а флейта уже сама по себе и есть "нестандартный" инструмент. Однако ни клона Роллинг Стоунз, ни клона Битлз (здесь я, понятно, не имею в виду прямых подражателей вроде Фаб Фо, просто нота-в-ноту переигрывающих оригинал) так и не появилось, и я считаю это серьёзным аргументом в пользу уникальности этих групп.